O Museu da Chácara do Céu exibe coleções de arte de diversos períodos, e de diferentes origens, livros raros, mobiliário e artes decorativas, distribuídas em uma casa com três pavimentos. A casa em Santa Teresa, conhecida desde 1876 como Chácara do Céu, foi herdada por Castro Maya em 1936.

Foi demolida em 1954 e em seu lugar o arquiteto Wladimir Alves de Souza projetou uma residência com características modernas integrada aos jardins que permitem uma magnífica vista da cidade do Rio de Janeiro e da Baía de Guanabara. Hoje, além das exposições de longa duração e temporárias, o museu mantém dois cômodos originalmente mobiliados e ambientados, a fim de preservar o caráter de residência do local.